S veľkými očakávaniami prichádzal v roku 2019 do Premier League. V sezóne predtým vo farbách Lille nazbieral Pépé 22 ligových gólov a k tomu pridal 11 asistencií. Gunners zaňho vtedy zaplatili 80 miliónov eur, po polroku v Londýne však prišla zmena na lavičke a pod Mikelom Artetom krídelník postupne upadal.
Vyslobodením tak pre neho bol návrat do Francúzska v podobe hosťovania v Nice. Vytúžený reštart však na Azúrovom pobreží neprišiel, vlani sa tak reprezentant Pobrežia Slonoviny a víťaz Afrického pohára dohodol s Arsenalom na ukončení zmluvy a zamieril do Trabzonsporu. Ani tam si nevybojoval stále miesto v zostave a po roku si tak musel znova hľadať nový klub.
Útočisko našiel práve vo Villarreale. Žltá ponorka doteraz v letnom prestupovom období predovšetkým predávala, jej farby opustil brankár Filip Jörgensen či útočník Alexander Sörloth. Za posily pritom zatiaľ príliš neutráca, okrem gólmana Diega Condého a obrancu Willyho Kambwalu prišli zadarmo Pape Gueye so Sergim Cardonom.
Prestupovú čiastku nemusel účastník La Ligy platiť ani za Pépého, ktorého v tabuľke najdrahších prestupov do Arsenalu pred rokom predbehol Declan Rice s vtedajšou sumou 116,6 miliónov eur.